覃勇课题组在原子层沉积设计新型纳米催化剂方面取得新进展----煤转化国家重点实验室

原子层沉积（atomic layer deposition，ALD）是一种先进的薄膜沉积技术。利用ALD的技术特点和优势，可设计合成新型高效纳米催化剂，并可精确地调控催化剂的表界面结构。我所煤转化国家重点实验室覃勇研究员带领的研究团队，利用ALD技术设计制备出一种多重限域的Ni基加氢催化剂。与未限域的催化剂相比，多重限域的Ni基催化剂对于肉桂醛以及硝基苯的加氢催化反应的活性、稳定性得到显著的提高。相关工作近日发表在Angew. Chem. Int. Ed.。

金属—氧化物载体的界面结构强烈影响多相催化剂的性能。精确地设计、调控界面结构，对于新型高效催化剂的制备非常重要。该研究团队利用ALD技术，以碳纳米螺旋或者碳纳米管为模板，在模板表面首先沉积NiO纳米粒子，然后再沉积Al2O3纳米薄膜，经过煅烧、还原处理后，得到氧化铝纳米管（ANT）包覆的Ni催化剂（Ni-in-ANTs）。这样的途径使得Ni粒子不仅被限域在氧化铝纳米管中，还被嵌在氧化铝纳米管内壁的凹坑中，称之为多重限域。改变NiO纳米粒子和Al2O3纳米薄膜的沉积顺序，经过煅烧、还原处理，制备出Ni粒子负载在纳米管外壁的未限域催化剂（Ni-out-ANTs）。大量的表征结果证明，二者具有相同的Ni含量、Ni纳米粒子尺寸、氧化铝纳米管管壁厚度、孔道结构以及Ni还原度。然而，对于肉桂醛以及硝基苯催化加氢反应，Ni基多重限域催化剂的活性远远高于未限域的催化剂。这是由于限域催化剂中的Ni粒子被限域在氧化铝纳米管内壁的凹坑中，具有了更多的Ni-Al2O3界面位点，其金属-载体之间的相互作用更强，促进了氢溢流现象，从而提高了催化剂的加氢反应活性。另外，氧化铝纳米管可以保护限域在其中的Ni粒子，阻止其在反应中脱落、溶释，使得多重限域催化剂比未限域的催化剂具有更好的循环使用稳定性。

该方法具有普适性，可以用来合成其他体系的限域催化剂，用于催化不同的反应，为未来高效纳米催化剂的设计提供了重要的科学参考。

该研究得到了国家自然科学基金委（21173248、21403272、21227002、 21376256、51362010）、中科院百人计划、山西省百人计划等项目资助。

原文链接：http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201503749/abstract。