近日,实验室副主任覃勇研究员带领的研究团队应邀撰写的综述性论文“Design and Properties of Confined Nanocatalysts by Atomic Layer Deposition”,已在线发表于美国化学会权威综述性学术期刊Accounts of Chemical Research (Zhe Gao, Yong Qin*, Acc. Chem. Res., DOI: 10.1021/acs.accounts.7b00266)。Accounts of Chemical Research杂志在化学研究领域深具影响(影响因子IF = 20.268),以主要介绍作者自己的系统研究而不同于其它综述性杂志。
催化是迎接能源与环境挑战的关键科学技术之一。限域催化提供了一条调控催化性能的重要途径。限域在纳米空间内的分子或金属/氧化物纳米粒子经常表现出特殊的物化特性和催化性能。利用限域催化可以大幅提高催化剂的活性、选择性、稳定性等。但是,传统的制备方法需要更多的操作步骤来除去过量的金属、不需要的溶剂和其他试剂,而且在狭小的限域空间内也难以精确调控限域纳米结构以及组装多功能位点。
原子层沉积(ALD)由于其突出的优点,为制备限域催化剂提供了可控方法。覃勇研究团队利用ALD设计制备了高性能的限域催化剂,引起了研究者的广泛关注。他们利用ALD,直接将高度分散的金属/金属氧化物团簇限域在多孔材料(KL沸石,SBA-15介孔材料)中,制备出高性能的限域催化剂(Catal. Sci. Technol. 2017, 7, 1342; Catal. Sci. Technol. 2017, 7, 2032)。
该研究团队在利用ALD合成纳米管限域结构方面,做出了开创性、探索性的工作,提出了一种具有普适性的模板辅助ALD方法,制备出多种不同的限域纳米结构(Nano Lett. 2008, 8, 114; Nano Lett. 2008, 8, 3221; Nano Lett. 2011, 11, 2503; ACS Nano, 2011, 5, 788; Adv. Funct. Mater., 2012, 22, 5157)。合成了多重限域的Ni基催化剂,相比未限域的催化剂,体现出了更高的加氢反应活性和稳定性(Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54, 9006)。进一步地,他们利用ALD在限域空间内成功组装了多界面结构,用于催化串联以及产氢等反应(Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 7081; Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 816)。
该研究团队还利用ALD对限域催化剂进行进一步修饰处理,对限域催化剂的限域结构、金属-载体间的相互作用等进行精确调控(Catal. Sci. Technol. 2017, 7, 2032; Chem. Eur. J., 2016, 22, 8438)。
该系列研究得到了国家自然科学基金委(21173248,21403272和21673269)、中科院百人计划、山西省百人计划等项目资助。
利用原子层沉积设计制备限域催化剂示意图