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实验室在CO2加氢转化方面取得系列进展

时间 :2021年01月21日   来源于:煤转化国家重点实验室

      CO2加氢制备高附加值化学品或液体燃料对于节能减排和碳资源的循环利用具有重要意义,CO2催化加氢是其转化的有效途径之一,因而一直受到各国研究者的广泛关注。近年来,实验室902课题组针对CO2加氢的研究现状,重点开展了CO2加氢制甲醇、芳烃、异构烷烃及高品质汽油等方面的研究工作,取得了一系列重要研究进展,相关成果主要发表于ACS Catal., J. Catal., Chem. Commun., Catal. Sci. Technol., ChemCatChem等国际期刊。
        针对目前Cu基催化剂上强的逆水煤气变换反应导致的甲醇选择性偏低的问题,课题组研究人员采用蒸汽相法和超声浸渍法对传统共沉淀法制备的Cu/ZnO/ZrO2催化剂进行改性处理,实现了CO2加氢高选择性甲醇的定向合成,甲醇的选择性高达97%以上。该研究工作为发展CO2加氢合成甲醇高效催化剂的设计及制备提供了新的研究思路(ChemCatChem, 2019, 11, 1448–1457; J. Catal., 2020, 389, 47–59),同时申请国家发明专利1项(201910965609.5)。此外,本课题组在CO2加氢制芳烃方面也取得了良好的研究进展,ZnCrOx/HZSM-5混合催化剂上CO2加氢制芳烃时,C5+烃中芳烃可高达81%(Chem. Commun., 2019, 55, 973–976)。
        基于早期在CO2加氢制异构烷烃方面的研究工作积累,近几年,本课题组在CO2加氢制异构烷烃及高品质汽油方面再创佳绩。研究人员针对CO2加氢制烃多步串联反应的特点,采用简单的制备方法将HZSM–5分子筛均匀包覆于Fe–Zn–Zr金属氧化物表面制备出核壳结构催化剂,通过强化分子筛的空间限域控制中间产物的转化,实现了异构烷烃及高品质汽油的选择性合成(Chem. Commun., 2016, 52, 7352–7355; Catal. Sci. Technol., 2019, 9, 5401–5412),相关工作授权国家发明专利1项(CN201510782046.8)。在此基础上,通过对复合金属氧化物进行高温水热处理(如下图),实现了CO2加氢到高品质汽油的选择性转化,汽油烃中异构烷烃的选择性高达93%以上,同时可将副产物CO抑制到24%。该工作最近被ACS Catal.期刊作为封面文章在线发表,文章链接:https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c04155
        以上研究工作得到国家自然科学基金(21603258、91645113)、山西省煤基重点科技攻关项目(MD2014-10)及山西省青年科学基金(201601D202015)的支持。

(902课题组)