针对目前Cu基催化剂上强的逆水煤气变换反应导致的甲醇选择性偏低的问题,课题组研究人员采用蒸汽相法和超声浸渍法对传统共沉淀法制备的Cu/ZnO/ZrO
2催化剂进行改性处理,实现了CO
2加氢高选择性甲醇的定向合成,甲醇的选择性高达97%以上。该研究工作为发展CO
2加氢合成甲醇高效催化剂的设计及制备提供了新的研究思路(ChemCatChem, 2019, 11, 1448–1457; J. Catal., 2020, 389, 47–59),同时申请国家发明专利1项(201910965609.5)。此外,本课题组在CO
2加氢制芳烃方面也取得了良好的研究进展,ZnCrO
x/HZSM-5混合催化剂上CO
2加氢制芳烃时,C5+烃中芳烃可高达81%(Chem. Commun., 2019, 55, 973–976)。
基于早期在CO
2加氢制异构烷烃方面的研究工作积累,近几年,本课题组在CO
2加氢制异构烷烃及高品质汽油方面再创佳绩。研究人员针对CO
2加氢制烃多步串联反应的特点,采用简单的制备方法将HZSM–5分子筛均匀包覆于Fe–Zn–Zr金属氧化物表面制备出核壳结构催化剂,通过强化分子筛的空间限域控制中间产物的转化,实现了异构烷烃及高品质汽油的选择性合成(Chem. Commun., 2016, 52, 7352–7355; Catal. Sci. Technol., 2019, 9, 5401–5412),相关工作授权国家发明专利1项(CN201510782046.8)。在此基础上,通过对复合金属氧化物进行高温水热处理(如下图),实现了CO
2加氢到高品质汽油的选择性转化,汽油烃中异构烷烃的选择性高达93%以上,同时可将副产物CO抑制到24%。该工作最近被ACS Catal.期刊作为封面文章在线发表,文章链接:
https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c04155。
以上研究工作得到国家自然科学基金(21603258、91645113)、山西省煤基重点科技攻关项目(MD2014-10)及山西省青年科学基金(201601D202015)的支持。