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实验室在合成气催化转化研究中取得新进展

时间 :2021年04月08日   来源于:煤转化国家重点实验室

   CO/CO2加氢制碳氢化合物(烷,烯,醇,芳烃等)是贯通含碳资源和基础化学品之间的重要枢纽。水作为该系列加氢反应的绝对主产物,却很少引起关注。在绝大多数合成气转化反应中,含氧副产物水的生成无法避免,而水的生成会引起水煤气变换副反应生成大量的二氧化碳,造成二氧化碳的排放和碳资源利用率的降低。山西煤化所煤转化国家重点实验室902课题组通过前期国家自然科学基金(U1510110,91645113)的支持,在碳一化学研究领域原创性地提出了超疏水的概念。通过对催化剂进行疏水化处理,从而抑制水在活性位上的扩散和吸附,有利于抑制水煤气变换反应的发生,优化催化剂性能。
        合成气催化转化多采用金属或金属氧化物催化剂,由于金属催化剂复杂的表面结构和性质,对它们的疏水化处理仍是一个重大的挑战。在过去的研究中,催化剂的疏水化往往采用刻蚀或涂层后接枝的方法实现,然而这些方法不但工艺较为复杂,而且往往会改变催化剂的表面结构,增加研究的复杂性和不确定性。而且在疏水过程中往往会采用的一些毒性的疏水剂,造成环境的污染和催化剂的毒化。
        有鉴于此,实验室902组谭猗生研究员团队与日本国立富山大学椿范立教授合作,采用极其简单的硬脂酸改性方法,成功实现了铜锌甲醇合成催化剂的表面超疏水化,该催化剂在合成气一步法制二甲醚反应中可以有效抑制水煤气变换反应,从而降低了二氧化碳的选择性。通过对疏水后的催化剂结构和表面性质进行系统的表征,提出了相关疏水机理以及疏水化对水煤气变换反应的抑制机制。本研究所倡导的概念,即催化剂的超疏水化调控,有望为碳一化学以及其它含水反应体系开辟一种全新的研究思路。相关成果近期在线发表于美国化学会ACS Catalysis期刊上(ACS Catalysis, 2021, 11, 4633–4643)。 
        该成果得到了国家自然科学基金、中科院前沿科学重点研究项目、山西省留学归国人员择优支助等项目资助。
        文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c05585

(902组)